李白的欢愉与得意并没有持续很久 ， 他慢慢发现，虽然深受皇帝和贵妃喜爱，他的政治怀抱还是无法实现，加上周围针对自己的诽谤日兴，李白不禁感叹：“君王虽爱蛾眉好，无奈宫中妒杀人 。”
四十三岁，春末，李白向皇帝提出辞呈 。皇帝批准了李白的辞呈，并赐百两黄金作为遣散费，还赐给李白“无忧学士”的称号，让他回家路上可以逢坊吃酒，遇库支钱 。离开长安时 ， 李白头戴道巾，身披道袍 ， 表示他将从此一心修道，不再关心朝堂 。
李白与杜甫：晴天里太阳和月亮碰了头
李白败走京城 ， 觉得不太光彩，于是没有直接回家 ， 又开始了新的一番游荡 。第一站是洛阳，李白被玄宗“赐金放还”的消息早已被传遍全国，听说他要来洛阳，当地文学圈掀起一阵轰动，朋友们打算为李白举办一次接风晚宴 。
正是在这场晚宴上，李白和杜甫第一次见面，宴会上大家七嘴八舌 ， 杜甫和李白只交谈了几句 。第二天杜甫去李白的客栈登门拜访，两人一见如故 ， 杜甫盛赞李白诗歌中汪洋恣肆、绵绵不绝的想象力和活力，李白也很欣赏杜甫的学识和敏锐的洞察力 。这两位大诗人当时都不可能知道，他们的这次会面将成为中国几千年文学史上一件里程碑式的大事 。诗人闻一多将这一事件描述为：“晴天里太阳和月亮碰了头” 。
杜甫比李白小了十多岁，他深深地依恋、崇拜、敬重李白 。虽然总共只见过三次，杜甫却为李白写了十五首诗，他赞美李白的诗歌艺术“笔落惊风雨，诗成泣鬼神”，“白也诗无敌，飘然思不群”，又哀叹他的命运“才高心不展，道屈善无邻” 。当李白被判处流放时 ， 杜甫在《梦李白》中感叹道：“冠盖满京华，斯人独憔悴 。孰云网恢恢，将老身反累 。千秋万岁名，寂寞身后事 。”
相比之下，李白在对杜甫的感情中更为低调 。他确实也为杜甫写过几首诗，但这些诗没有杜甫对他那样的热烈感受 。在《戏赠杜甫》中 ， 李白写道：“饭颗山前逢杜甫，顶戴笠子日卓午 。借问别来太瘦生 ， 总为从前作诗苦 。”
战乱与幻灭：富贵与神仙，蹉跎成两失
四十五岁，夏天，李白病了一段时间 ， 老是做些奇异的梦，他在《梦游天姥吟留别》一诗中，记录了其中一个神奇的梦境 ， 也表达了对于世俗纷争的厌弃：“世间行乐亦如此，古来万事东流水 。别君去兮何时还？且放白鹿青崖间，须行即骑访名山 。安能摧眉折腰事权贵，使我不得开心颜 。”那时，李白在兖州的田庄很大，但他对自己的田庄似乎没有留恋之情，吸引诗人的永远是远方 。
他再次出发 ， 先去河南梁园见好友岑勋，又往南经扬州到金陵 。在长江边漫步，思古忧今，再也无法回到政治权力的中心，使他感到痛苦，同时也意识到政治王朝辉煌与荣耀的短暂性，于是写下《登金陵凤凰台》：“凤凰台上凤凰游 ， 凤去台空江自流 。吴宫花草埋幽径 ，晋代衣冠成古丘 。三山半落青天外，二水中分白鹭洲 。总为浮云能蔽日，长安不见使人愁 。”
五十一岁，初夏，李白应朋友何昌浩之邀来到幽州节度使安禄山将军幕府所在的蓟县，在那里的所见所闻，让他内心惊恐，他感觉安禄山迟早会进军内地 。果不其然，几年后，安禄山在杨国忠的多次挑衅下，终于发动了叛乱 ， 率领二十万大军，以破竹之势向内地扩张 。李白在梁园找到妻子时，叛军已占领了河南，两人立即加入南逃的难民洪流 。
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